我室在氮同位素示踪大气氮氧化物来源方面取得系列进展山东省海岸带环境过程重点实验室

氮氧化物（NOx）是大气中主要的活性氮成分。过量的NOx排放可以对生态环境和人类健康等方面造成严重危害。近年来，NOx过量排放对我国空气污染的贡献凸显，如何客观评估其主要排放源，是对其有针对性地减排，进而改善我国空气质量的关键。

NOx和硝酸盐（NOx的二次产物）的稳定氮氧同位素（δ¹⁵N/δ¹⁸O）中蕴含着其来源信息，但由于大气分馏的影响，前期稳定氮氧同位素技术在示踪NOx和硝酸盐来源研究中均以定性人为源和自然源为主，不利于指导大气NOx的污控减排。为此，我室海岸环境地球化学过程与模拟研究组宗政博士与田崇国研究员创新性地开发了NOx的大气分馏模块，通过与贝叶斯同位素混合模型耦合，建立了解析大气NOx排放源类型的方法；通过与正矩阵分解模型（PMF）联合应用，验证了该方法的准确性；与潜在源概率模型（PSCF）联合应用，实现了污染源区空间分布的识别；最近，根据海洋源和陆地源NOx的氮氧同位素差异特征，通过模型功能模块的二次开发，定量了海洋源对海岸带地区NOx的贡献特征。

具体研究进展如下：

（1）基于开发的大气NOx来源解析方法定量了渤海北隍城岛的大气NOx来源。结果表明：燃煤排放、生物质燃烧和移动源排放是渤海大气中NOx的主要来源，冬季供暖燃煤排放对大气NOx的贡献十分明显。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environmental Science & Technology（IF=7.864）；

（2）将开发的大气NOx来源解析方法与PMF模型联合应用，解析了黄河三角洲地区夏季NOx的来源。两种方法结果差异不超过6.69%，验证了建立的大气NOx来源解析方法的有效性，并发现该地区夏季生物土壤源呈现显著上升，贡献可达20%。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environmental Pollution（IF=6.792）；

（3）基于大气NOx来源解析方法确认并评估了2015年天津港爆炸事件对渤海地区大气氮沉降的影响。结果显示受到爆炸事件影响，气溶胶氮氧同位素具有良好的响应信号，火灾爆炸导致渤海地区大气氮沉降量增加了308.49 微摩尔氮/平方米/天，影响区域约为渤海总面积的1/5。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Atmospheric and Oceanic Science Letters（IF=2.1），并受到了国内外广泛关注。

（4）利用大气NOx来源解析方法与PSCF模型联合拓展应用，对我国五个主要城市（北京、上海、广州、武汉、成都）NOx来源特征及源区分布进行了解析，结果再次表明燃煤源亦是我国城市区域NOx的主要来源，贡献比例在31.1%-41.0%，主要来源于我国华北地区（供暖、电厂贡献）和南部较为发达的地区（电厂贡献）。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environment International（IF=7.577）。

（5）为了验证该方法的普适性，与巴基斯坦COMSATS信息技术学院合作，将该大气NOx的来源解析方法应用到热带地区，结合排放源海陆性质，解析了阿拉伯海地区海洋源对巴基斯坦重要城市卡拉奇NOx的贡献特征，贡献约为16.8%，其中闪电源、船舶源与微生物源分别贡献了20.3%，46.3%和33.4%。相关研究结果发表于环境科学与工程领域期刊Environmental Science & Technology（IF=7.864）。

图1. 我国主要城市地区生物质燃烧，煤炭燃烧，移动源和微生物源对NO_x的区域贡献特征

图2. 阿拉伯海地区海、陆风中硝酸盐的氮同位素特征及其前体物氮氧化物的来源解析特征

该系列研究获得了国家自然科学基金(Grant No. 41977190, 41907198)、国家自然科学-山东省联合基金（U1906215）等项目的支持。